DC MetaData for: Aluminiumorganisch stabilisierte Übergangsmetallkolloide. Synthese, Bildungsmechanismus und Aufbau von organisierten Strukturen

Waldöfner, Norbert

Aluminiumorganisch stabilisierte Übergangsmetallkolloide. Synthese, Bildungsmechanismus und Aufbau von organisierten Strukturen

Thesis
Filetyp: PDF
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DK
54(087)
RSWK


Doctoral Dissertation accepted by: Rheinisch-westfälische Technische Hochschule Aachen , Fakultät für Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften, 2002-05-29

Zusammenfassung

Thema der Dissertation ist die Synthese und Charakterisierung von neuartigen nanoskaligen Übergangsmetallkolloiden mit reaktiven aluminiumorganischen Schutzhüllen sowie der Aufbau von 3D-Nanopartikel-Netzwerken. Die Synthese von aluminiumorganisch stabilisierten Platin-Kolloiden wurde hauptsächlich anhand der Umsetzung von Pt(II)-Acetylacetonat mit Aluminiumtrimethyl untersucht. Als Zwischenstufe der Kolloidbildung wurde ein neuartiger, bikerniger Platin-Komplex identifiziert. Dieser Komplex zerfällt in Lösung unter Bildung von nanoskaligen Platin-Partikeln mit einem mittleren Durchmesser von 1,2 nm. Die Bildung dieser Partikel in Lösung wurde in-situ durch Anomale Röntgenkleinwinkelstreuung (ASAXS) untersucht. Die isolierten Platin-Kolloide wurden darüber hinaus durch verschiedene Untersuchungsmethoden, wie z.B. Elektronenmikroskopie (TEM) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XANES, EXAFS) charakterisiert. Die dargestellten Untersuchungen ergaben, dass die Partikel aus nullwertigem Platin bestehen und durch aluminiumorganische Schutzhüllen stabilisiert sind, die reaktive Aluminum-Methyl-Gruppen enthalten. Diese reaktiven Aluminum-Methyl-Gruppen in der Schutzhülle der Kolloide sind Ausgangspunkt für die Verknüpfung der Teilchen zu einem 3D-Nanopartikel-Netzwerk. Dafür werden die Kolloide mit protonenaktiven bifunktionellen "Spacer-Molekülen" umgesetzt. Bei diesen Molekülen handelt es sich um Diole oder Dicarbonsäuren, die protonolytisch, unter Abspaltung von Methan, mit den Aluminium-Alkyl-Gruppen der Schutzhülle reagieren. Die Pt-Nanopartikel-Netzwerke wurden hinsichtlich ihrer Struktur sowie elektronischer- und katalytischer Eigenschaften untersucht. Durch die Untersuchungen konnte gezeigt werden, dass die Struktur der Netzwerke maßgeblich durch den "Spacer" mitbestimmt wird. So steigt der mittlere Partikelabstand im Netzwerk mit zunehmender Länge des "Spacer-Moleküls". Durch die Variation der "Spacer-Moleküle" lassen sich auch die Porengröße und die spezifischen Oberflächen der Nanopartikel-Netzwerke steuern. Durch Katalysetests wurde darüber hinaus gezeigt, dass die Nanopartikel-Netzwerke effektiv als Heterogen-Katalysatoren für die Hydrierung von Alkenen eingesetzt werden können.

Betreuer
Gutachter Bönnemann, H., Prof.Dr.
Gutachter Simon, U., Prof.Dr


Upload: 2002-08-29
URL of Thesis: http://sylvester.bth.rwth-aachen.de/dissertationen/2002/105/02_105.pdf

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